材料的性質(zhì)由其原子排列決定。然而，現(xiàn)有的獲得這種排列的方法要么過于昂貴，要么對(duì)許多元素?zé)o效。

現(xiàn)在，加州大學(xué)圣地亞哥分校納米工程系的研究人員開發(fā)了一種人工智能算法，可以幾乎即時(shí)地預(yù)測(cè)任何材料（無(wú)論是現(xiàn)有材料還是新材料）的結(jié)構(gòu)和動(dòng)態(tài)特性。該算法被稱為 M3GNet，用于開發(fā) matterverse.ai 數(shù)據(jù)庫(kù)，該數(shù)據(jù)庫(kù)包含超過 3100 萬(wàn)種尚未合成的材料，其特性由機(jī)器學(xué)習(xí)算法預(yù)測(cè)。Matterverse.ai 促進(jìn)了具有卓越性能的新技術(shù)材料的發(fā)現(xiàn)。

該研究以「A universal graph deep learning interatomic potential for the periodic table」為題，于 2022 年 11 月 28 日發(fā)布在《Nature Computational Science》上。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s43588-022-00349-3

對(duì)于大規(guī)模材料研究，需要根據(jù)原子之間的多體相互作用來(lái)描述勢(shì)能面 (PES) 的高效、線性標(biāo)度的原子間勢(shì) (IAP)。然而，如今大多數(shù) IAP 都是為范圍很窄的化學(xué)物質(zhì)定制的：通常是單一元素或最多不超過四到五種元素。

最近，PES 的機(jī)器學(xué)習(xí)已成為一種特別有前途的 IAP 開發(fā)方法。然而，還沒有研究證明在元素周期表和所有類型的晶體中有一個(gè)普遍適用的 IAP。

在過去的十年中，高效、可靠的電子結(jié)構(gòu)代碼和高通量自動(dòng)化框架的出現(xiàn)，導(dǎo)致了計(jì)算材料數(shù)據(jù)的大型聯(lián)邦數(shù)據(jù)庫(kù)的發(fā)展。在進(jìn)行結(jié)構(gòu)松弛過程中積累了大量的 PES 數(shù)據(jù)，即中間結(jié)構(gòu)及其相應(yīng)的能量、力和應(yīng)力，但人們對(duì)這些數(shù)據(jù)關(guān)注較少。

「與蛋白質(zhì)類似，我們需要了解材料的結(jié)構(gòu)才能預(yù)測(cè)其特性。」 該研究的主要作者 Shyue Ping Ong說(shuō)。「我們需要的是用于材料的 AlphaFold。」

AlphaFold 是谷歌 DeepMind 開發(fā)的一種預(yù)測(cè)蛋白質(zhì)結(jié)構(gòu)的人工智能算法。為了構(gòu)建材料的等價(jià)物，Ong 和他的團(tuán)隊(duì)將圖神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)與多體交互（many-body interactions）相結(jié)合，構(gòu)建了一個(gè)深度學(xué)習(xí)架構(gòu)，該架構(gòu)可以在元素周期表的所有元素中通用、高精度地工作。

數(shù)學(xué)圖是晶體和分子的自然表示，節(jié)點(diǎn)和邊分別代表原子和它們之間的鍵。傳統(tǒng)的材料圖神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型已被證明對(duì)一般材料特性預(yù)測(cè)非常有效，但由于缺乏物理約束，因此不適合用作 IAP。

研究人員開發(fā)了一個(gè)明確包含多體相互作用的材料圖架構(gòu)。模型開發(fā)的靈感來(lái)自傳統(tǒng)的 IAP，在這項(xiàng)工作中，將重點(diǎn)關(guān)注三體交互 (M3GNet) 的整合。

圖 1：多體圖勢(shì)和主要的計(jì)算塊示意圖。（來(lái)源：論文）

IAP 數(shù)據(jù)集的基準(zhǔn)測(cè)試

作為初始基準(zhǔn)，研究人員擇了 Ong 和同事先前生成的元素能量和力的多樣化 DFT 數(shù)據(jù)集，用于面心立方(fcc)鎳、fcc 銅、體心立方(bcc)鋰、bcc 鉬、金剛石硅和金剛石鍺。

表 1：M3GNet 模型與現(xiàn)有模型 EAM、MEAM、NNP 和 MTP 在單元素?cái)?shù)據(jù)集上的誤差比較。（來(lái)源：論文）

從表 1 可以看出，M3GNet IAP 大大優(yōu)于經(jīng)典的多體勢(shì)；它們的性能也與基于本地環(huán)境的 ML-IAP 相當(dāng)。應(yīng)該注意的是，盡管 ML-IAP 可以實(shí)現(xiàn)比 M3GNet IAP 略小的能量和力誤差，但它在處理多元素化學(xué)方面的靈活性會(huì)大大降低，因?yàn)樵?ML-IAP 中加入多種元素通常會(huì)導(dǎo)致組合爆炸回歸系數(shù)的數(shù)量和相應(yīng)的數(shù)據(jù)要求。相比之下，M3GNet 架構(gòu)將每個(gè)原子（節(jié)點(diǎn)）的元素信息表示為可學(xué)習(xí)的嵌入向量。這樣的框架很容易擴(kuò)展到多組分化學(xué)。

與其他 GNN 一樣，M3GNet 框架能夠捕獲長(zhǎng)距離的相互作用，而無(wú)需增加鍵構(gòu)建的截止半徑。同時(shí)，與之前的 GNN 模型不同，M3GNet 架構(gòu)仍然隨著鍵數(shù)的變化保持能量、力和應(yīng)力的連續(xù)變化，這是 IAP 的關(guān)鍵要求。

元素周期表的通用 IAP

為了開發(fā)整個(gè)元素周期表的 IAP，該團(tuán)隊(duì)使用了世界上最大的 DFT 晶體結(jié)構(gòu)弛豫開放數(shù)據(jù)庫(kù)之一（Materials Project）。

圖 2：MPF.2021.2.8 數(shù)據(jù)集的分布。（來(lái)源：論文）

原則上，IAP 可以只訓(xùn)練能量，或者能量和力的組合。在實(shí)踐中，僅在能量上訓(xùn)練的 M3GNet IAP (M3GNet-E) 無(wú)法達(dá)到預(yù)測(cè)力或應(yīng)力的合理精度，平均絕對(duì)誤差 (MAE) 甚至大于數(shù)據(jù)的平均絕對(duì)偏差。能量+力(M3GNet- EF)和能量+力+應(yīng)力(M3GNet-EFS)訓(xùn)練的 M3GNet 模型獲得了相對(duì)相似的能量和力 MAE，但 M3GNet- EFS 的應(yīng)力 MAE 約為 M3GNet- EF 模型的一半。

對(duì)于涉及晶格變化的應(yīng)用，例如結(jié)構(gòu)松弛或 NpT 分子動(dòng)力學(xué)模擬，準(zhǔn)確的應(yīng)力預(yù)測(cè)是必要的。研究結(jié)果表明，在模型訓(xùn)練中包含所有三個(gè)屬性（能量、力和壓力）對(duì)于獲得實(shí)用的 IAP 至關(guān)重要。最終的 M3GNet-EFS IAP（以下簡(jiǎn)稱為 M3GNet 模型）實(shí)現(xiàn)了每個(gè)原子 0.035eV 的平均值，能量、力和壓力測(cè)試 MAE 的平均值分別為 0.072eV??1 和 0.41GPa。

圖 3：與 DFT 計(jì)算相比，測(cè)試數(shù)據(jù)集上的模型預(yù)測(cè)。

在測(cè)試數(shù)據(jù)上，模型預(yù)測(cè)和 DFT ground truth 匹配得很好，正如 DFT 和模型預(yù)測(cè)之間線性擬合的高線性度和 R2 值所揭示的那樣。模型誤差的累積分布表明，50% 的數(shù)據(jù)的能量、力和應(yīng)力誤差分別小于每個(gè)原子 0.01eV、0.033eV??1 和 0.042 GPa。M3GNet 計(jì)算的德拜溫度不太準(zhǔn)確，這可歸因于 M3GNet 對(duì)剪切模量的預(yù)測(cè)相對(duì)較差；然而，體積模量預(yù)測(cè)是合理的。

然后將 M3GNet IAP 應(yīng)用于模擬材料發(fā)現(xiàn)工作流程，其中最終的 DFT 結(jié)構(gòu)是先驗(yàn)未知的。M3GNet 松弛是對(duì)來(lái)自 3,140 種材料的測(cè)試數(shù)據(jù)集的初始結(jié)構(gòu)進(jìn)行的。M3GNet 松弛結(jié)構(gòu)的能量計(jì)算產(chǎn)生每個(gè)原子 0.035 eV 的 MAE，并且 80% 的材料的誤差小于每個(gè)原子 0.028 eV。使用 M3GNet 松弛結(jié)構(gòu)的誤差分布接近于所知道 DFT 最終結(jié)構(gòu)的情況，這表明 M3GNet 潛力可以準(zhǔn)確地幫助獲得正確的結(jié)構(gòu)。一般來(lái)說(shuō)，M3GNet 的松弛會(huì)迅速收斂。

圖 4：使用 M3GNet 弛豫晶體結(jié)構(gòu)。（來(lái)源：論文）

新材料發(fā)現(xiàn)

M3GNet 能準(zhǔn)確、快速地弛豫任意晶體結(jié)構(gòu)，并預(yù)測(cè)它們的能量，使其成為大規(guī)模材料發(fā)現(xiàn)的理想選擇。研究人員生成了 31,664,858 個(gè)候選結(jié)構(gòu)作為起點(diǎn)，使用 M3GNet IAP 松弛結(jié)構(gòu)并計(jì)算到 Materials Project 凸包 (Ehull-m) 的符號(hào)能量距離；1,849,096 種材料的 Ehull-m 每個(gè)原子小于 0.01 eV。

作為對(duì) M3GNet 在材料發(fā)現(xiàn)方面性能的進(jìn)一步評(píng)估，研究人員計(jì)算了發(fā)現(xiàn)率，即從約 180 萬(wàn) Ehull-m小于 0.001 eV /原子的材料中均勻采樣 1000 個(gè)結(jié)構(gòu)的 DFT 穩(wěn)定材料（Ehull?dft ≤ 0）的比例。發(fā)現(xiàn)率保持接近 1.0，達(dá)到每個(gè)原子約 0.5 eV 的 Ehull-m 閾值，并且在每個(gè)原子 0.001 eV 的最嚴(yán)格閾值下保持在 0.31 的合理高值。

圖 5：對(duì)于 1000 個(gè)結(jié)構(gòu)的均勻樣本，DFT 穩(wěn)定比作為 Ehull?m 閾值的函數(shù)。（來(lái)源：論文）

對(duì)于這個(gè)材料集，研究人員還比較了有無(wú) M3GNet 預(yù)松弛的 DFT 松弛時(shí)間成本。結(jié)果表明，沒有M3GNe t預(yù)松弛時(shí)，DFT 松弛時(shí)間成本約為 M3GNet 預(yù)松弛時(shí)的 3 倍。

圖 6：使用 M3GNet 預(yù)松弛的 DFT 加速。（來(lái)源：論文）

在今天 matterverse.ai 的 3100 萬(wàn)種材料中，預(yù)計(jì)有超過 100 萬(wàn)種材料具有潛在的穩(wěn)定性。Ong 和他的團(tuán)隊(duì)不僅打算大大擴(kuò)展材料的數(shù)量，還打算大幅擴(kuò)展 ML 預(yù)測(cè)屬性的數(shù)量，包括使用他們之前開發(fā)的多保真度方法的小數(shù)據(jù)量的高價(jià)值屬性。

除了結(jié)構(gòu)松弛，M3GNet IAP 在材料動(dòng)態(tài)模擬和性能預(yù)測(cè)方面也有廣泛的應(yīng)用。

「例如，我們通常對(duì)鋰離子在鋰離子電池電極或電解質(zhì)中的擴(kuò)散速度很感興趣。擴(kuò)散越快，電池充電或放電的速度就越快，」Ong 說(shuō)。「我們已經(jīng)證明，M3GNet IAP 可用于以高精度預(yù)測(cè)材料的鋰電導(dǎo)率。我們堅(jiān)信 M3GNet 架構(gòu)是一種變革性工具，可以極大地?cái)U(kuò)展我們探索新材料化學(xué)和結(jié)構(gòu)的能力。」

為了推廣 M3GNet 的使用，該團(tuán)隊(duì)已將該框架作為開源 Python 代碼發(fā)布在 Github 上。并計(jì)劃將 M3GNet IAP 作為工具集成到商業(yè)材料模擬包中。